Harilal wurde am 23. August 1888 geboren, kurz bevor sein Vater nach England ging, um zu studieren. Harilal blieb mit seiner Mutter in Indien.
Harilal engagierte sich in der indischen Unabhängigkeitsbewegung und wurde zwischen 1908 und 1911 sechsmal als Satyagrahi inhaftiert. Seine Bereitschaft, diese Strafen zu ertragen, brachte ihm den Spitznamen „Chhote (Little) Gandhi“ ein.
Auch er wollte nach England gehen, um dort zu studieren, in der Hoffnung, Anwalt zu werden, wie sein Vater es einst gewesen war. Sein Vater lehnte dies jedoch strikt ab, da er der Meinung war, dass eine westliche Ausbildung im Kampf gegen die britische Herrschaft über Indien nicht hilfreich wäre, was zu Spannungen zwischen Vater und Sohn führte. Schließlich rebellierte Harilal gegen die Entscheidung seines Vaters und sagte sich 1911 von allen Familienbanden los.
Im Jahr 1906 heiratete er Gulab Gandhi, mit der er fünf Kinder hatte: zwei Töchter, Rani und Manu, und drei Söhne, Kantilal, Rasiklal und Shantilal. Rasiklal und Shantilal starben in jungen Jahren. Er hatte vier Enkelkinder (Anushrya, Prabodh, Neelam Solanki und Navmalika) über Rani, zwei (Shanti und Pradeep) über Kantilal und eines (Urmi) über Manu. Nachdem Gulab während der Grippepandemie 1918 gestorben war, entfernte sich Harilal von seinen Kindern. Er zog in Erwägung, die Schwester seiner Frau, Kumi Adalaja, zu heiraten, die als Kind verwitwet war, was jedoch nicht zustande kam. Dies führte zu Harilals weiterem Abstieg und er begann allmählich abzurutschen und wurde zum Alkoholiker. Mit seinem Vater blieb er über die Jahre hinweg sporadisch in Kontakt, manchmal durch allgemein bekannte Personen, bis 1947.
Harilal erschien bei der Beerdigung seines Vaters in einem so verwahrlosten Zustand, dass ihn nur wenige erkannten.
Neelam Parikh, die Tochter von Ranibehn, dem ältesten von Harilals Kindern, schrieb später eine Biographie über ihn mit dem Titel Gandhiji’s Lost Jewel: Harilal Gandhi.
